1896 wurde das im Auftrag der Großherzogin Sophie von Sachsen-Eisenach-Weimar errichtete Goethe- und Schiller-Archiv eingeweiht. In exponierter Lage auf einem Hügel über der Ilm gelegen, beherbergt es nicht nur die Nachlässe seiner Namensgeber, die deren Nachfahren zur allgemeinen Verfügung stifteten. Im ältesten Literaturarchiv Deutschlands wird inzwischen das Erbe von 130 Persönlichkeiten des deutschen Geisteslebens verwahrt – darunter Georg Büchner, Friedrich Nietzsche und Franz Liszt. Den permanent wachsenden Bestand ergänzt eine umfangreiche Sammlung von Autografen neben der Überlieferung namhafter Verlage und literarischer Organisationen; nicht zuletzt sei der Bestand Weimar / Deutsche Schiller-Stiftung genannt.

Im Zuge der aufwändigen Sanierung und Erweiterung entstand ein neuer, hochmoderner Magazinbereich im Untergeschoss des Hauses. Seit der 2012 abgeschlossenen Maßnahme – die eine Modernisierung der gesamten technischen Ausstattung einschloss – ist das Weimarer Archiv international eines der bestausgestatteten seiner Art.